中科大高敏锐最新JACS

近日，中国科技大学高敏锐教授团队在JACS上发表了最新成果，即“Highly Enhanced Chloride Adsorption Mediates Efficient Neutral CO₂ Electroreduction over a Dual-Phase Copper Catalyst”。

第一作者：Peng-Peng Yang、Xiao-Long Zhang和Pei Liu

通讯作者：高敏锐教授

通讯单位：中国科学技术大学

DOI: 10.1021/jacs.3c02130

中性电解质中的电催化CO₂还原（CO₂R）可减轻碳酸盐形成引起的能量和碳损失，但由于动力学限制，临界CO-CO耦合步骤往往不能满足多碳选择性和反应速率。鉴于此，中国科学技术大学高敏锐教授等人设计了一种在非晶-纳米晶界面上具有丰富Cu(I)位点的双相铜基催化剂，其在还原环境中具有电化学稳定性，可以增强氯的特异性吸附，从而介导局部*CO覆盖，改善CO-CO耦合动力学。

1、作者利用间相应变产生Cu(I)，制备出双相铜基催化剂。在大于300 mA cm⁻²的电流密度下，这些Cu⁺在双相界面上表现得非常稳定，促进了氯离子（Cl⁻）在催化剂上的特异性吸附，从而提高了局部*CO的覆盖率，加快了CO二聚反应动力学。

2、基于这种催化剂设计，实验证明了其在3 M KCl电解质（pH约6.6）中对C₂₊产品高效的CO₂电还原效果，具有高法拉第效率（约81%）、良好电流密度（高达322 mA cm⁻²）和显著的工作寿命（45 h）。

图1.双相Cu的物性表征

图2. Cl阴离子的特异性吸附

图3. CO₂R性能

图4. Operando拉曼光谱

图5. DFT计算与增强机制